Jaktplan från Nato har tvingats upp 400 gånger i år som svar på rysk aktivitet runt Europa.
Det sa Jens Stoltenberg när han talade inför amerikanska, tyska och estniska militärer i Estland.
Den ryska aktiviteten har ökat markant sedan annekteringen av Krim och oroligheterna i Ukraina.
Men Stoltenberg sa att det inte är flygningarna som är det stora problemet - det är att de ryska stridsflygplanen flyger utan transponder vilket gör att de inte upptäcks på civil radar.
"Beredda att försvara våra allierade"
Det är ett hot mor den kommersiella flygtrafiken, sa Stoltenberg.
– Mönstret är riskabelt och orättfärdigt. Vi är här och vi är beredda att försvara våra allierade mot alla hot, sa han.
Stoltenberg jämförde Putins agerande med det under Sovjettiden.
– Det är ett mönster som vi inte har sett på många år och det påminner oss om hur de genomförde den här typen av flygaktiviteter under det kalla kriget, sa Stoltenberg enligt Reuters.
De flesta flygningar har skett i närheten av Natoländers luftrum men rena kränkningar har varit få, enligt Stoltenberg.
Ryska plan har också kränkt svenskt luftrum den senaste tiden, bland annat kort efter valet i höst.